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    關于氮化硼催化劑載體的偶然發現:特定場景潛力巨大!

    發布日期:2020-10-27 作者: 點擊:

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           近日,大連化物所傅強研究員與包信和院士團隊在研究中發現,過渡金屬催化劑與惰性的六方氮化硼(h-BN)載體之間存在經典的金屬—載體強相互作用(StrongMetal-Support Interaction, SMSI),并且氮化硼載體在甲烷二氧化碳干重整(DRM)反應中表現出優異的性能。


                       01


    科普




    金屬-載體強相互作用(SMSI)是催化科學常見現象,指在特定氣氛下,載體會遷移并逐步包裹金屬催化劑,形成的包裹層修飾了活性金屬表面的吸附性質和電子狀態,進而改變了催化劑的反應性能。多數時候,由于表面活性位被包裹層覆蓋,處于SMSI狀態下的催化劑會減效甚至失效。

    甲烷二氧化碳干重整反應(DryReforming of Methane,DRM)可以同時將兩種溫室氣體轉化為合成氣(CO+H2),Ni基催化劑兼具高效率和低成本,但需要解決在嚴苛和長時間反應條件下的催化劑燒結和積碳的問題。

                                                               

                                                                    02


    氮化硼載體





    六方氮化硼(h-BN)是由類似于石墨烯的層狀結構依次堆疊起來的,具有十分優異的機械性質和化學及熱穩定性,常被用作極端條件下的保護層材料。因此在催化研究中,作為載體也被理所當然的認為是對SMSI效應“惰性”的材料。但是研究人員在利用h-BN片層材料負載金屬Ni納米粒子時發現,催化DRM反應40h之后,Ni納米粒子周圍的h-BN納米片表面被刻蝕,出現了許多納米級的小坑,這說明了Ni與h-BN在DRM反應氣氛下出現了相互作用過程。

    與傳統的SMISI效應中的致密氧化物包裹抑制催化反應不同,h-BN體系中的SMSI效應還具有其獨特性,由于硼元素的氧化物常常處于非晶態結構,并且DRM反應的工作溫度(750oC)也高于其熔點。因此,反應條件下BOx覆蓋層處于無定形的狀態,并具有很強的流動性,這可能有利于反應物分子接觸到金屬表面并被活化。

                                                  

                                                        總                                                                   


           研究人員發現,只有在中等氧化能力的氣氛如CO2和H2O中,才能誘導發生h-BN被刻蝕的現象。強還原性氣氛(如H2和CO),或者強氧化性氣氛(例如O2)都沒有刻蝕發生。h-BN體系中的SMSI效應還具有一定的普適性,相似的現象也可以推廣到Fe,Co,Ru和Pt等金屬催化劑中。由此可見,氮化硼作為催化劑載體在特定應用場景下潛力巨大!


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